Wissenschaftler entwickeln Rh@SILP-Katalysator für die temperaturkontrollierte Umsetzung aromatischer Ketone zu Cyclohexanderivaten

Neue Forschungsergebnisse in 'Angewandte Chemie International Edition' veröffentlicht

Temperaturgesteuerte, selektive Hydrierung oder Hydrodesoxygenierung von aromatischen Ketonen mittels geträgerten Rh Nanopartikeln. © 2020 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA (Moos, G., Emondts, M., Bordet, A., Leitner, W. (2020). Selective Hydrogenation and Hydrodeoxygenation of Aromatic Ketones to Cyclohexane Derivatives Using a Rh@SILP Catalyst Angewandte Chemie International Edition doi: 10.1002/anie.201916385)

Die fortschreitende Energiewende und der Vormarsch erneuerbarer Rohstoffe erfordern die Entwicklung flexibler katalytischer Systeme, mit denen sauerstoffreiche Produktströme, die beispielsweise aus Biomasse stammen, effizient umgewandelt und/oder "defunktionalisiert" werden können.

In ihre Forschungsarbeit, die kürzlich in der Fachzeitschrift Angewandte Chemie International Edition publiziert wurde, entwickelten Gilles Moos (Doktorand in Dr. Bordets Gruppe), Dr. Alexis Bordet (Multifunktionale Katalytische Systeme) und CEC-Direktor Prof. Walter Leitner in Zusammenarbeit mit Dr. Meike Emondts (DWI Leibniz-Institut für Interaktive Materialien und Institut für Technische und Makromolekulare Chemie RWTH Aachen) ein neues katalytisches System bestehend aus Rhodium-Nanopartikeln, die auf einem Triphenylphosphonium funktionalisiertem Träger (SILP) immobilisiert sind. Sie zeigten, dass dieser Katalysator für die Hydrodesoxygenierung eines breiten Spektrums aromatischer Ketone ohne Zusatz eines stark sauren Katalysators aktiv ist. Interessanterweise kann die Selektivität des Katalysators leicht zwischen dem hydrierten oder hydrodesoxygenierten Produkt umgestellt werden, indem lediglich die Temperatur angepasst wird.

Ihre Forschung eröffnet den Weg zur effizienten Synthese von zwei Klassen hochwertiger Cyclohexanderivate (Alkylcyclohexane und hydroxylhaltige Cyclohexane). Cyclohexanderivate sind für verschiedene Anwendungen (Transportsektor, Flüssigkristalle, Pharmazeutika) von wesentlicher Bedeutung. Der besondere Wert des hier beschriebenen Ansatzes ist es, solche Cyclohexanderivate aus weit verbreiteten Substraten herstellen zu können, welche sich beispielsweise von Lignin ableiten.

Originale Veröffentlichung: Moos, G., Emondts, M., Bordet, A., Leitner, W. (2020). Selective Hydrogenation and Hydrodeoxygenation of Aromatic Ketones to Cyclohexane Derivatives Using a Rh@SILP Catalyst, Angewandte Chemie International Edition.https://doi.org/10.1002/anie.201916385